相田愛，大貝第壹中學二年級學生，在老師的信賴下，成為了學生會會長。
在壹次社會科的戶外活動中，她和同學們來到四葉塔（Clover Tower）參觀，壹路上她忙著照顧眾人。
此時，就在她以為可以停下來，與朋友壹起欣賞展望臺的美麗景色時，巨大的怪物“自私怪”突然出現，引起了大混亂。不甘旁人被傷害的相田，遇上了“撲克牌王國”的精靈夏露露，依靠不可思議的神奇飾物能量，變身成為傳說中的戰士“光之美少女·心天使（Cure heart）”。
此後，青梅竹馬菱川六花和小學玩伴四葉有棲也分別加入了光之美少女的行列，誓要壹同要把失去“愛”的怪物徹底凈化。隨著故事發展，她們慢慢發現謎壹般的劍崎真琴與圓亞久裏，並逐步揭示撲克王國的各種過去和秘密。