初中三年級修學旅行時，林遣都在涉谷站臺上被星探發現。事務所力推他去參加電影《棒球夥伴》的試鏡選拔，並無表演經驗的林遣都竟過關斬將，從三千多個候選人中脫穎而出，最終被導演瀧田洋二郎相中成為影片的男主角人選。他不負所望，在片中大放異彩，演活了天才棒球少年。林遣都由此壹舉成名，摘得了當年日本學院獎新秀獎和電影旬報十佳新秀男演員獎 。
2008年1月19日，與仲裏依紗等主演的電影《在遙遠彼方的小千》在日本上映，飾演小蒙。2月7日，與松雪泰子、椎名桔平、市川實和子等主演的電影《余命》在日本上映，飾演百田瞬太 。6月14日，主演的電影《跳水男孩》在日本上映 。11月15日，主演的電影《愛與鬥》在日本上映 。
2009年10月10日，與常盤貴子、中島知子等主演的電影《抽屜裏的情書》在日本上映，飾演速見直樹。10月17日，與誌田未來、田邊誠壹、岡本杏理等主演的電視劇《小公主》在日本首播，飾演三浦海鬥。10月31日，主演的電影《強風正勁》在日本上映，飾演天生就是跑步苗子的“翔” 。11月21日，主演的電影《飛上長空》在日本上映，飾演津屋崎航。
2010年2月20日，參與拍攝的電影《檢閱式》在日本上映，飾演小窪悟 。2月21日，參與拍攝的電影《交涉人：電影版》在日本上映，飾演木元祐介 。7月10日，與吉高由裏子等主演的電視劇《美丘》在日本首播。
2011年7月26日，主演的電視劇《荒川爆笑團》在日本首播 。10月5日，主演的電視劇《QP》在日本首播。
2012年2月4日，與桐谷美玲、片瀨那奈、安倍夏美等主演的電影《荒川爆笑團》在日本上映 。4月5日，參與拍攝的電視劇《黑板~與時代戰鬥的教師們~》在日本首播。5月26日，參與拍攝的電影《女孩》在日本上映。8月25日，與山田孝之、大島優子、崎本大海等主演的電影《暗金醜島君》在日本上映，飾演小川純 。9月8日，參與拍攝的電影《莫逆家族》在日本上映。11月10日，參與拍攝的電影《惡之教典》在日本上映 。
2014年4月10日，主演的NHK時代劇《銀二貫》在日本首播，為了拍攝這部作品，林遣都從去年11月19日開機前就在京都居住了三個月時間來徹底融入角色 。7月，參與拍攝的電視劇《ST 警視廳科學特搜班》在日本首播 。10月，主演的電視劇《玉川區役所》在東京臺首播 。
2015年，參演NHK幻想大河劇《精靈守護人》，定於2016年、2017年和2018年分別播放三個季度，***20集的中篇 。和川口春奈主演漫畫改編電影《苦澀微甜》。2016年上映 。