1905年，李叔同曾手書《祖國歌》的詞譜，作為“滬學會”補習班的唱歌教材。這首以中國民間樂曲《老六板》為基本曲調的歌曲，抒發了強烈的愛國熱情，深受青年學子們的歡迎，很快由上海傳唱到其他城市，產生了很大影響。1905年，李叔同編印出版《國學唱歌集》，歌詞選用了《詩經》、《離騷》、唐宋詩詞等，表現出作者深厚的“國學”底蘊和對國學的重視。
1906年，李叔同獨自在日本創辦了《音樂小雜誌》，在日本印成後，寄回國內發行。這本雜誌雖然只發行了壹期，卻是中國近現代音樂史上的第壹本音樂雜誌。這本雜誌包括圖畫、插圖、樂史、樂典等欄目，除樂典、三首詞作、部分插圖的作者是日本人外，其他內容（包括封面設計和水彩畫）均出自李叔同壹人之手，署名“息霜”。他在雜誌的“序言”中寫道：“蓋琢磨道德，促社會之健全；陶冶性情，感精神之粹美，效用之力，寧有極歟！”他論述了自然界各種音響給人的不同***鳴和感受，並認為將自然界的音響加工成“音樂”，就能發揮巨大的社會功能。這篇序文也體現了李叔同的音樂啟蒙教育思想和音樂觀。
這本雜誌還刊登了李叔同填詞編寫的三首樂歌：《隋堤柳》、《我的國》和《春郊賽跑》。《我的國》是他根據自己在上海時寫的歌詞，選用壹首日本樂曲
編成，豪邁壯闊的歌詞充滿愛國激情，表達了他希望祖國富強的強烈願望。李叔同彈奏並吟唱這首歌時，為飽受列強侮辱的祖國和被稱為“東亞病夫”的人民而揪心陣痛。《春郊賽跑》采用德國歌曲《木馬》的曲譜，歌詞寫道：“跑跑跑！看是誰先到。楊柳青青，桃花帶笑。萬物皆春，男兒年少。跑跑跑！錦標奪得了。”洋溢著春天的氣息和健康快樂的情感。
李叔同還根據日本石原小三郎的《西洋音樂史》中的資料，編寫了介紹音樂大師貝多芬的文章《樂聖比獨芬傳》，並用炭筆精心繪制了“樂聖比獨芬像”。李叔同不但是第壹位向國人介紹貝多芬的中國人，也是尊稱貝多芬為“樂聖”的第壹人。李叔同在《昨非錄》壹文中，還對音樂簡譜和五線譜提出了自己的看法。他認為，“十年前日本之唱歌集，或有用1234之簡譜者。今則自幼稚園唱歌起，皆用五線音譜。吾國近出之歌唱集與各學校音樂教授，大半用簡譜，似未合宜。”他還針對自己剛出版不久的《國學唱歌集》未能身體力行使用五線譜而痛悔自責：“去年余從友人之請，編《國學唱歌集》，迄今思之，實為第壹疚心之事。前已函囑友人，毋再發售並毀版以謝吾過。”
1913年，李叔同在浙江省立第壹師範學校教書時編輯《白陽》雜誌，他在雜誌上刊登了介紹西洋樂器的文章和他自己作詞作曲的合唱曲《春遊》。這本刊物還包括文學和美術方面的文章，從音樂方面來看，它可以看作是《音樂小雜誌》的姊妹篇。
李叔同是我國近現代的啟蒙音樂家和樂歌作家。我國近現代音樂起源於大多用外國曲譜填詞的“學堂樂歌”，李叔同就是“學堂樂歌”的重要作者。李叔同填詞和選曲配詞的音樂作品有近百首，確切數目已無從考證。豐子愷和裘夢痕合編的《中文名歌五十曲》中收錄的大多是李叔同1912年至1918年所作的樂歌。歌集壹經出版，就被各地學校選作教材，連續再版十次，成為中國近現代傳播時間最長、發行量最大的教學歌曲集之壹。豐子愷在這本歌曲集的《序言》中指出：“李先生有深大的心靈，又兼備文才與樂才，因而當時能兼作詞曲者，只有李先生壹人。”文中雖然難免對恩師的溢美，但也在壹定意義上反映了李叔同在樂歌創作中的地位。
李叔同的音樂教育思想也貫穿於他的樂歌創作中。李叔同編寫的樂歌，體現了他“促社會之健全”和“感精神之粹美”的音樂觀，影響深遠。早在1904年“滬學會”時，李叔同就邀請沈心工在“滬學會”文化補習班開設樂歌課，自己也壹起聽講，接受音樂的啟蒙教育。當時，國家正處於內憂外患之際，需要大力弘揚愛國主義精神。李叔同在“滬學會”教唱的《祖國歌》，詞曲配合貼切，主題鮮明，富有濃郁的民族音樂特色，歌頌了中華文明古國，抒發了自強不息的民族精神。他出家以後，雖專心研究和弘揚佛學，但在“念佛不忘救國”思想的指導下，仍應邀創作愛國歌曲。他這壹時期的作品，結集為《清涼歌集》，1936年由上海開明書店出版。
李叔同創作的樂歌藝術水平很高，尤其在多聲部合唱歌曲方面具有首創性。他的《春遊》是我國最早的壹首三聲部聲樂作品，也是中國作曲家運用西洋作曲技法進行多聲部音樂創作的最早探索。這首歌的和聲和曲體非常工整，旋律優美，自然清秀，堪稱校園歌曲的典範。
李叔同歌曲中流傳最廣、影響最為久遠的壹首樂歌是《送別》。《送別》的歌詞實際上是他“悲欣交集”人生的真實寫照，感人至深，與稍加改動的美國作曲家奧德威的曲譜搭配得天衣無縫。其中有壹句歌詞在流傳中產生了不同版本：有的人采用“壹瓢濁酒盡余歡，今宵別夢寒”，有的人把這句中的“瓢”唱為“觚”，有的人唱為“斛”或“壺”。對此，由於迄今沒有見到李叔同手書的《送別》歌詞，很難做出鑒別。《送別》最初公開發表的版本是豐子愷、裘夢痕合編的《中文名歌五十曲》，該書《送別》歌詞中是“壹瓢濁酒盡余歡，今宵別夢寒”。後來，豐子愷又編了《李叔同歌曲集》，此書收入李叔同作詞作曲或填詞的歌曲作品32首，歌詞全部是豐子愷的毛筆楷書，所收《送別》的歌詞中，這壹句也是“壹瓢濁酒盡余歡”。因此，有人認為“豐子愷版本”的可靠性無可懷疑，應視為正宗原版。但“瓢”壹般是用來舀水或撮取面粉等的器具；而“觚”卻是古代壹種盛酒的器具。據此，也有人對“豐子愷版本”的可靠性提出質疑，認為“觚”與“瓢”字形相近，可能是豐子愷在書寫過程中有誤。
《送別》在傳播過程中出現了“觚”、“瓢”、“斛”、“壺”等版本，莫衷壹是。不過，我對這壹句中采用“斛”、“壺”的版本不以為然，壹是缺乏根據，二是像李叔同這樣的文人不大可能在作詞中用“斛”或“壺”。
這首歌曲還被電影《早春二月》和《城南舊事》分別選作插曲和主題歌，廣泛傳播，至今仍久唱不衰。它也是我幾十年來最喜愛的歌曲之壹。
李叔同由壹個富家風流公子和文壇名士，變為壹個剪掉辮子改穿西服的留日學生，變成壹個西裝革履佩戴金絲眼鏡的報紙編輯，變成穿長袍馬褂足蹬布鞋的教師，又在中年決然皈依佛門，以苦行僧而終其壹生……可以說，李叔同把他在人生的各個階段中的角色，都發揮到了極致。因此，我總是把他看作“近代的唐伯虎”，有所不同的是，唐伯虎沒有出家。不過，李叔同給我揮之不去的深刻印象，還是他那首令人百唱不厭的《送別》。
李叔同從日本留學回國到1918年出家為僧的幾年，是他藝術教育和樂歌創作最重要的時期。在我國音樂教育剛剛起步，對是否需要音樂教育尚有不同意見的情況下，他毅然選擇了音樂和美術教育工作，並全身心地投入，是十分難能可貴的。可以說，李叔同是我國近現代音樂教育的先驅者，是多才多藝的啟蒙音樂家。